光と固体の量子力学的な相互作用による新たな光の発生機構を解明

当研究室の石川顯一教授、篠原康特任助教が所属する研究グループ（京都大学化学研究所　佐成晏之 理学研究科博士課程学生、廣理英基 准教授、金光義彦 教授、東京大学附属物性研究所　板谷治郎 准教授、国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構　乙部智仁 上席研究員、筑波大学計算科学研究センター　佐藤駿丞 助教/マックスプランク研究所 客員研究員兼任）は、ワイドギャップペロブスカイト半導体であるCH3NH3PbCl3単結晶に高い電場強度の中赤外領域のレーザーパルスを照射すると、可視から紫外にわたる幅広い波長範囲の光が発生することを発見し、その発生機構を解明した。この現象は高次高調波発生^［１］と呼ばれ、従来、原子や分子などの気体において広く調べられ、X線光源やアト秒の光パルスを発生する技術へと応用されている。一方で、固体は気体に比べて高い電子密度を持つために、高効率でコンパクトな光源となり、デバイス開発への応用が期待されている。しかし、多くの原子やイオンが集まった固体においては、光が作用する電子系のエネルギー状態は極めて複雑となり、高次高調波の発生の理解はほとんど進んでいなかった。本研究では、複雑な電子状態を計算に取り込むことにより、発生効率の励起光強度依存性や結晶角度依存性などの実験結果を再現することに成功した。これらの精密な実験と理論計算との比較によって、従来発生機構として考えられてきた強光電場で駆動される電子の運動だけでなく、価電子帯から伝導帯に励起されるキャリアの応答の非線形性が重要な役割を果たすことをはじめて明らかにした。

［１］高次高調波発生［high-harmonic generation］とは、high-harmonic generationの他、high-order harmonic generationもしくはHHGとも表現され、高強度（＞1014 W/cm2）のフェムト秒レーザーパルスを気体に照射すると、波長変換によって高次の倍波（照射した光が持つ振動数の整数倍の振動数を持つ光）が発生する現象を指す。また、この際に発生する短波長の光を高次高調波と呼ぶ。

本研究成果は、2020年7月30日に米国物理学会が発行する学術誌「Physical Review B：Condensed Matter and Materials Physics (Rapid Communication)」に掲載された。

プレスリリース本文：https://www.t.u-tokyo.ac.jp/soe/press/setnws_202007301006280433761064.html
量子科学技術研究開発機構：https://www.qst.go.jp/site/press/42650.html
東京大学物生研究所：http://www.issp.u-tokyo.ac.jp/maincontents/news2.html?pid=11032
筑波大学計算科学研究センター：https://www.ccs.tsukuba.ac.jp/release200729/
日本経済新聞：https://www.nikkei.com/article/DGXLRSP538365_Z20C20A7000000/
OPTRONICS ONLINE：http://www.optronics-media.com/news/20200729/66559/
日本研究.com：https://research-er.jp/articles/view/90813